Não foi só a Getúlio Vargas que Carlos Lacerda perseguiu e se opôs politicamente. Juscelino Kubitschek, Jânio Quadros e João Goulart foram também vítimas de seus ataques.
Em 1955, ele participou da tentativa de golpe que pretendia impedir a posse de JK como presidente e de João Goulart como vice presidente.
A partir de 1961, envolveu-se em constantes atritos com o presidente Jânio Quadros e se tornou grande opositor de João Goulart.
Tornou-se assim um dos articuladores e apoiadores do Golpe Militar de 1964, dando várias declarações públicas em prol dos militares. Entretanto, esse apoio durou pouco, uma vez que percebeu que o governo militar não duraria tão pouco como haviam prometido as forças golpistas.
A partir de 1966, Lacerda articulou a chamada Frente Ampla, um grupo político de opositores ao regime militar que reuniu importantes figuras, inclusive antigos desafetos de Carlos Lacerda, como JK e Jango.
Em 1968, com o fechamento do Congresso e a instituição do Ato Institucional 5, foram proibidas todas as atividades da Frente Ampla e Carlos Lacerda foi proibido de atuar na política. O político, jornalista e empresário faleceu em 1977 vítima de um infarto.